ในฐานะหน่วยงานหนึ่งของสถาบันการศึกษาระดับอุดมศึกษา ที่รับผิดชอบผลิตและพัฒนาบุคลากรทางพยาบาลศาสตร์ ที่ส่งประโยชน์แก่ประชาชนด้านสุขภาพอนามัย จึงมีเป้าหมายขยายการผลิตและพัฒนาคุณภาพของบุคลากรในสาขาพยาบาลศาสตร์ โดยการสนับสนุนของสภามหาวิทยาลัย พิจารณาจัดให้อยู่ในแผนการศึกษาระดับอุดมศึกษาระยะที่ 5 (พ.ศ. 2525 - 2529)

พระราชกฤษฎีกาจัดตั้งคณะพยาบาลศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย พ.ศ. 2531 นี้ พระบาทสมเด็จพระปรมินทรมหาภูมิพลอดุลยเดช มีพระบรมราชโองการโปรดเกล้าฯ ให้ไว้ ณ วันที่ 28 ธันวาคม พ.ศ. 2531 และประกาศในราชกิจจานุเบกษา เล่มที่ 105 ตอนที่ 239 ลงวันที่ 30 ธันวาคม พ.ศ. 2531 คณะพยาบาลศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ได้รับการสถาปนาเป็นคณะวิชาในอันดับที่ 16 ของจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย เมื่อจัดตั้งคณะใหม่สภาจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย มีมติแต่งตั้ง คณบดีคณะพยาบาลศาสตร์ท่านแรก คือ รศ.สมคิด รักษาสัตย์

ในช่วงแรก คณะพยาบาลศาสตร์ได้ดำเนินการผลิตพยาบาลศาสตรมหาบัณฑิต สาขาการบริหารการพยาบาล และสาขาการพยาบาลศึกษา ต่อมาขยายการเปิดหลักสูตรพยาบาลศาสตรมหาบัณฑิต สาขาการพยาบาลสุขภาพจิตและจิตเวช และสาขาพยาบาลศาสตร์ แขนงวิชา การพยาบาลมารดาและทารก การพยาบาลเด็ก การพยาบาลผู้ใหญ่ และการพยาบาลผู้สูงอายุ ในปีการศึกษา 2541 และในปีการศึกษา 2545 คณะฯ สนองนโยบายของจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ในการขยายโอกาสทางการศึกษาสู่ภูมิภาค โดยจัดการเรียนการสอนแบบยืดหยุ่น (Flexible learning) ในหลักสูตรสาขาวิชาพยาบาลศาสตร์ เป็นหลักสูตรพยาบาลศาสตร์ระดับบัณฑิตศึกษาที่มีการจัดการศึกษาทางไกลหลักสูตรแรกของประเทศไทย โดยมีศูนย์ขยายโอกาสทางการเรียนรู้ จังหวัดตรัง ณ วิทยาลัยพยาบาลตรัง ต่อมาในปีการศึกษา 2550 คณะฯ ขยายโอกาสทางการศึกษาเพิ่มเติมในสาขาวิชาการบริหารการพยาบาล ไปที่ศูนย์การเรียนรู้และบริการวิชาการแห่งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย จังหวัดน่าน และในปีการศึกษา 2551 โดยมีศูนย์กลางการเรียนการสอนที่คณะพยาบาลศาสตร์ กรุงเทพมหานคร

เพื่อให้เป็นไปตามปณิธานจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย คณะพยาบาลศาสตร์ ดำเนินการพัฒนาผู้นำทางการพยาบาล และมุ่งสร้างองค์ความรู้ด้านการดูแลสุขภาพอนามัย สู่การเป็นแหล่งความรู้และแหล่งอ้างอิงของแผ่นดิน เป็นผู้นำทางปัญญา เพื่อการพัฒนาที่ยั่งยืน สู่การเป็นสถาบันการศึกษาชั้นนำระดับประเทศและระดับสากล และเป็น“เสาหลักของแผ่นดิน Pillar of the Kingdom”